国土开发方面的立法工作，并同岸信介、佐藤荣作等控制日本政局。池田勇人内阁成立后，田中出任政务调查会长，1962年在第二届池田内阁中出任大藏大臣。尽管他只有高小毕业、在财政金融方面并无多少经验，但他凭着果断、勤奋、坦诚与合作成功地担当了重任。以至于西方评论说，一个高小毕业生将一群优秀的东京大学毕业生玩弄于掌股之上，简直是不可思议。
田中是在日本经济“高速增长时代”的中心期任藏相的，从1962年到1965年，在职3年中，他连任池田、佐藤两届内阁藏相，负责国家的财政管理工作和财政金融政策的制订、实施，处理了许多难题，对日本经济持续高速增长和加速国际化的进程，起了不可忽视的作用，为日本从锁国经济、温室经济向开放经济体制转变、稳步走向世界奠定了基础。田中在他的《大臣日记》中，对其大藏大臣的生涯作了满意的自我评价。“3年，从漫长的人生看来，不过是短暂的一瞬。然而在万事皆争朝夕的时代，整整3年的岁月并不算短。任何一个人站在起跑点上的时候，都会在内心深处发出‘一定好好干’的誓言……回顾3年，无所遗憾。”在任大藏大臣期间，田中表现出与众不同的资质和独特的风格，不循规蹈矩、讲求实效、善于学习、不矫揉造作的平民风格。据说，为了学习英语，田中曾坚持背诵《英日词典》，把字典都翻烂了。而且田中的记忆力堪称一绝，尤其对数字、人名、地点，过目不忘，在回答记者提问、竞选时张口即出，被称为“推土机式的计算机”。
自民党中除党首—总裁以外，核心人物是三“常委”，即干事长、总务会长、政务调查会长。1965年，田中角荣升任自民党干事长，成为佐藤、池田两派所倚靠的实权人物。自民党党章规定：“干事长辅佐总裁，执行党务，”具有广泛职权，被称为“万事皆管”，主要集中在运营国会，调整党内意见，在党与内阁间起联络和调查作用，参与决定内阁、国会及党的人事，提出或调整政策，应付选举，筹集资金等。可以说，自民党和内阁所有工作都与干事长密不可分，其成败很大程度上取决于干事长的实力和手腕。田中在佐藤荣作执政期间，共任5届自民党干事长，长达4年零1个月，在党的历史上是任期最长的。在这一段时期内，田中也在广泛培植自己的势力，渐渐地形成了以自己为核心的强大的派系。
1971年5月，田中应佐藤首相之请，接替宫泽喜一，入阁当了通商产业大臣（即通产相），用3个月的时间解决了困扰政府3年的日美纺织品摩擦问题，为不久出马竞选自民党总裁赢得宝贵的一分。
进入1972年，田中加紧在佐藤派内组织自己的人马，并在自民党内各派领袖间开展合纵连横活动，争取了大平派、中曾根派、三大派共同对付福田派。同年6月11日，田中发表经过深思熟虑的日本列岛改造论》，作为对内政策的支柱。该书一出版，立即得到注意，很快销售了8O余万册。而在对外政策上，提出尽快实现中日邦交正常比，这也是顺乎天意、合乎民心的有力竞选口号。1972年6月21日，田中正式出马竞选自民党总裁，在《争取实现新政》的竞选声明中，概述了自己对内、对外的政策看法，表明了宏伟的政治抱负，提出了“决断与实行”的口号，受到了广泛的好评。7月5日，在紧张的角逐中，田中角荣取得了胜利，接替佐藤荣作继任自民党总裁和内阁首相。政治评论家伊藤昌哉称，田中“这个人是一手拎着《日本列岛改造沦》，一手拎着‘承认中国’这样两项积极政策登上首相宝座的。正因为他是在无所作为的政治家佐藤荣作下台之后登场的，所以他的舞台效果得了满分。”据《朝日新闻》进行的舆论调查，对田中内阁的支持率高达68％，创历史最高记录。
田中上台84天就访问中国，成功地同中国一举实现邦交正常化，开始实践他的“自主多边外交”，改变了长期“向美国一边倒”的政策。在华期间，田中角荣与毛泽东、周恩来进行了深入的会谈，在双方共同努力下，签订了《中日联合声明》。消息传来，日本朝野欢欣鼓舞，自民党发表的联合声明说“这项声明在第二次世界大战后的日本史上具有划时代的意义，它大大改变了历史潮流。”
在恢复中日邦交的同时，田中角荣还大胆抓住有利时机，积极推进与前苏联的关系，继1956年鸠山一郎前首相访苏后，1973年田中又到了莫斯科，与苏签订了《日本国和苏维埃社会主义共和国联合声明》，尽管未能完全解决与苏北方领士争端问题，但无疑为外交总体局面及日苏外交的发展铺设了道路。除此之外，田中在任2年5个月，出访8次，历访了2O多个国家，既为日本创造了和平友好的国际环境，同时也达到了资源、市场多元化的目的。
在对内政策上，田中角荣的战略思想集中体现在他的《日本列岛改造论》中。针对日本经济高速发展引发的空气污染、交通堵塞、住宅紧张、城乡人口不均等问题，重新焕发日本经济的活力，他认为必须“坚决地扭转城市过分集中的趋势，把民族的有生力量和雄厚的经济余力，引向整个日本