数年间，林散之又创作了多幅巨制。如1980年他八十三岁时以丈二宣整幅作草书横披《自作诗·论书》，雄肆苍浑。1987年他九十岁时又以丈二宣整张作行草书条幅《自作诗·看长江大桥工程》，端秀苍劲。同年又为峨嵋山重修金顶书“金顶”二字，字径约二尺。又为福建妈祖庙以隶书写“和平女神海峡之岛”八个大字，每字均用整张四尺宣写成。其巨作之雄风雅韵，感人至深，叹为观止。
1977年，江苏人民出版社出版其草书毛主席《水调歌头·重上井冈山》《念奴娇·鸟儿问答》合册。1981年，上海美术出版社出版《林散之书画集》。1985年，安徽黄山书社出版《林散之诗书画选集》，江苏美术出版社出版《林散之书法选集》。1986年，江苏美术出版社出版其草书《论书诗卷》。
1984年5月15日，日本书道访华团拜访林散之，团长、日本书坛巨孹青山杉雨敬题“草圣遗法在此翁”为赠。同年，北京《瞭望》周刊四十七期发表《草圣遗风在此翁》评介文章。林散之“当代草圣”之称从此传颂四方。
林散之暮年患脑动脉及全身主动脉硬化，多次住院疗养，每当稍有好转，他便吟诗或作书、作画。1988年九十一岁时，他向故乡江浦县捐献历年书法精品一百七十件、画四十幅及所藏古砚两方,江浦县为建书画陈列馆于求雨山。1989年7月病重。10月，病情进一步恶化。他自知命数将尽，一天上午起床后突要纸笔，写下“生天成佛”四字。至12月6日，与世长辞，终年九十二岁。
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书画人生
林散之是“大器晚成”的典型。也正因为其出大名很晚，数十年寒灯苦学，专心致志，积学厚，涵养富，不仅其书法功底至深，而且，又因其做人之真诚和在诗主义辞及绘画等多方面的成就，滋养了其书之气、韵、意、趣，使之能上达超凡的极高境界。也正因为其书具有超凡脱俗的境界、深邃隽永的意韵，才能使书界中人对之品赏愈久，得益愈多，感受愈深，认识愈深。而认识愈深，也就更增敬仰叹服之情，可以说，他的书法艺术中蕴涵着其人之真、诗之韵、画之意。这是我们在解读林散之书法时不可不知的。
林散之生性赣厚诚朴，心地善良，待人诚恳，办事出以公心，敢做敢为，如1931年家乡遭受特大水灾，林应五个圩长和当地老农的要求，出任圩董，统管全圩，接受政府救济，以防乡长发灾难财，坑害灾民。同时带领乡民们兴修圩堤。因其秉公无私，帮助灾民度过难关，声望极高。
又如1953年，江浦大旱。河塘干涸见底，田地龟裂，禾苗枯萎，此时江潮上涨，水位已高过堤内农田，急需挖开江堤，放水灌溉。林散之急找县委书记陈述自己的经验与建议，但此事非同小可，书记甚感为难。感情真切的林散之不由出言暴躁：“江水一定要立即放，要是出事，杀我的头！”书记理解，急召集会议，研究通过了林的建议，这一年整个江浦圩区获得了好收成。
林散之出了大名后，常有各种年龄层次、各种职业的学书者前来求教。其中有不少自命不凡者，出示作品本想得到他的赞扬，不料他不通世故，劈头就是数句直言相告，遭致来者怨恨不已。也有不少真诚求教者，接受其指教，认真学习。林每见有所进益，喜形于色，交谈甚欢，往往还主动作书为赠。杰出诗人、书法家高二适，人多畏其性烈，好骂人，敬而远之。然他与林二人间则互为仰慕，常诗书往还，或相叙不知日夜，互相引为知己不可多得。可见林散之待人、交友皆对之以真诚，这是艺术家最可宝贵的品质，林曾说：“文艺家要做真人，不要做假人欺世。”他自己正是“做真人”的楷模。
林散之治学有一往无前的钻劲。他十七岁即以范仲淹名言“不及，非人也”为座右铭，并取号“三痴生”。他痴情于诗、书、画，终生未曾辍止。
他二十六岁开始编纂的《山水类编》，全书共二十九卷，三十五万余字，汇集前人有关山水画的论述，内容采自数百种文献，历时三年余完成。在当时，可谓一大工程，他人未曾做过，可见其心志。1930年，林曾将此书抄本携去上海，请其师黄宾虹审正。黄仔细阅过，并作了眉批，并打算推荐给神州国光社出版，后因抗战起，未果。
他牢记黄宾虹“师古人，更要师造化”的教导，通过几年节衣缩食，积累了一些旅费，便于1934年三十七岁时决然打点行装，告别老母妻儿，孤身出游。费时八个月，历经苏、皖、鲁、晋、豫、陕、川、鄂九省，游嵩山、华山、终南山、太白山、峨嵋山、庐山、混江、三峡等名山大川，行程一万六千余里，历尽艰难险阻，得画稿八百余幅，诗近二百首，并观摩沿途历代刻石书法，胸襟与眼界大开。此举亦少有人实行，可见他追求理想的执着与坚毅。后又两游黄山，在名山大川中体验方法，寻觅新意，尤对山川景色风云气象变化之灵韵深得感情。这对其后来诗、书、画高逸格调的形成，起着重要的作用。
林散之少年时即显出诗才不凡。今尚存其1914年十七岁时自订